“이산화탄소→일산화탄소 전환” 불순물없이…화학硏, 촉매 ‘내구성’ 한계 해결

이번 연구를 수행한 공동연구진. 김현탁(가운데 왼쪽부터 시계 방향) 화학연 박사, 김영진 경북대 교수, 이근식 UNIST 교수, 김상준 충남대 교수, 김경민 화학연 연구원, 문진흥 UNIST 연구원.[한국화학연구원 제공]

[헤럴드경제=구본혁 기자] 이산화탄소(CO₂)를 산업 원료인 일산화탄소(CO)로 전환하는 기술은 합성연료·화학제품 생산의 핵심 공정으로 주목받고 있다. 하지만 CO₂는 화학적으로 매우 안정적인 분자이기 때문에 500~600℃ 이상의 고온이 필요하며, 반응 과정 중 촉매 성능이 쉽게 저하되는 문제가 있었다.

한국화학연구원 김현탁 박사팀은 경북대학교 김영진 교수, UNIST(울산과학기술원) 이근식 교수, 충남대학교 김상준 교수와 함께 금속을 ‘덩어리’가 아닌 ‘원자 단위’로 정밀 설계한 이중 원자 촉매를 개발, 고온 열화학 반응에서도 안정적으로 CO₂를 CO로 전환하는 데 성공했다.

기존 CO₂ 전환 촉매는 니켈(Ni), 구리(Cu), 백금(Pt) 등 금속 나노입자를 주로 사용한다. 금속이 많아질수록 비용도 늘고, 고온 장시간 운전에서 소결(금속 입자 뭉침) 현상으로 활성점이 줄어 성능이 떨어지기 쉽다.

보완책으로 금속을 탄소 기반 틀에 단일 원자(SAC)로 고정하는 연구도 확대됐지만, 열적·구조적 스트레스 조건에서 금속 원자가 이동, 응집하거나(결과적으로 소결) 성능이 흔들리는 문제가 남아 있었다.

연구팀은 촉매에 금속을 원자 단위로 정밀 분산해 사용량을 극소화했다. 같은 성능을 내면서도 금속 투입량이 매우 적어 훨씬 경제적이다. 성능 저하 문제는 질소가 도핑된 탄소 구조 안에 두 금속 원자(CuNi)를 원자쌍 형태(N₂CuN₂NiN₂)로 고정하는 합성법으로 해결했다.

이 구조는 CO₂를 빠르게 활성화하고, 생성된 CO는 바로 분리시키며, 불필요한 메탄(CH₄) 생성 반응은 억제한다. 단단히 고정된 원자는 고온에서도 위치가 뒤바뀌지 않아 반응 성능을 오래 유지할 수 있다.

합성 공정도 진공 증착(ALD/CVD) 같은 고가 장비 의존도를 낮추고, 용액 기반 혼합-건조-열처리로 구현되는 합성 전략으로 단순화했다. 동일 조건에서 원료 투입만 늘려도 1315g 규모의 이중 원자 촉매 (CuNi-DAC)를 반복 제조할 수 있어, 대량 생산 가능성을 보여주었다.

이산화탄소(CO2) 일산화탄소(CO) 전환 및 생활용품 활용 예시.[한국화학연구원 제공]

실험 결과, 개발 촉매는 300~600℃ 범위에서 메탄(CH4) 같은 불순물 없이 CO가 거의 100% 선택적으로 생성됐다. 또한 온도를 올렸다 내리는 가혹 조건 등에서 100시간 이상 운전 후에도 성능을 유지했다. 한편, CO₂를 CO로 바꾸는 RWGS 반응은 열역학적(평형) 한계가 있어 600℃에서도 전환율이 무한정 올라가지 않는다. 이번 촉매는 실험 조건에서 이론적 한계(66%)에 근접한 64%의 전환율을 보였다.

이번 성과는 RWGS(역 수성가스전환) 공정의 핵심 촉매 후보로 기대된다. RWGS는 CO₂를 CO로 전환해 합성가스를 만들고, 이후 메탄올, 합성연료, 플라스틱, 화학원료 등 다양한 공정으로 연결되는 CO₂ 자원화 밸류체인의 관문 공정이다. 상용 RWGS 공정에서는 금속 나노입자 기반 촉매 활용 사례가 있으나, 고온 장시간 운전 시 입자 뭉침 또는 메탄 생성이 동반될 수 있다. 이번 촉매는 이런 한계를 완화해 기존 촉매의 보완 및 고도화 가능성을 제시한다.

김현탁 박사는 “Cu-Ni 이중 원자 구조를 정밀 설계해 고온 열화학 조건에서도 CO₂를 선택적으로 CO로 전환하면서, 반복 운전에서도 원자 분산 구조를 유지함을 입증했다”고 설명했다. 이번 연구성과는 국제학술지 ‘네이처 커뮤니케이션즈’에 게재됐다.